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Phonon behavior in a random solid solution: a lattice dynamics study on the high-entropy alloy FeCoCrMnNi

Understanding thermal transport in materials is one of the major challenges today, fundamental for engineering new materials efficient for thermal management and energy harvesting. A good understanding of heat transport mechanisms is now achieved for crystals on one side and disordered materials (glasses) on the other, which exhibit very different properties. A new class of crystalline materials, High Entropy Alloys, characterized by a strong local chemical disorder, exhibits thermal transport properties similar to the ones of glasses: understanding the origin of this behavior requires investigating their phonon dynamics.

Publication: Phonon behavior in a random solid solution: a lattice dynamics study on the high-entropy alloy FeCoCrMnNi, S. Turner et al., Nature Communications 13 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-35125-4

Hybrid systems combining liposomes and entangled hyaluronic acid chains: influence of liposome surface and drug encapsulation on the microstructure

Mixtures of hyaluronic acid (HA) and liposomes are efficient drug delivery systems for applications in otology and ophthalmology, yet little is known about their microstructure. In this study, we used SANS to demonstrate that liposomes keep their integrity in a matrix of HA chains, whether they are anionic, cationic, or decorated by poly(ethylene glycol) chains, and whether they contain or not a corticoid. We also demonstrate that their aggregation state is driven by how their surface interacts with the HA chains.

Publication: Hybrid systems combining liposomes and entangled hyaluronic acid chains: influence of liposome surface and drug encapsulation on the microstructure, C. Jaudoin et al., J. Colloid. Int. Science 628 (2022). https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.07.146

A WAAM benchmark: from process parameters to thermal effects on weld pool shape, microstructure and residual stresses

Wire Arc Additive Manufacturing (WAAM) is one of the lesser-known metal 3D printing technologies. The metal wire is melted with an electric arc as the heat source, thus the technique has a huge potential for large 3D metal parts with complex design in many industrial applications using less material. One of the limitations of this technique is residual stresses. This study shows how the process can be studied coupling several techniques, measuring residual stresses thanks to neutron techniques, which are able to analyse thick pieces without any destruction.

Publication: A WAAM benchmark: from process parameters to thermal effects on weld pool shape, microstructure and residual stresses, C. Cambon et al., Materials Today Communications 33 (2022). https://doi.org/10.1016/j.mtcomm.2022.104235

Edge-On (Cellulose II) and Face-On (Cellulose I) Adsorption of Cellulose Nanocrystals at the Oil–Water Interface: A Combined Entropic and Enthalpic Process

Nanocelluloses can be used to stabilize oil–water surfaces, forming so-called Pickering emulsions. In this work, we probed the organization of native and mercerized cellulose nanocrystals (CNC-I and CNC-II) adsorbed on the surface of hexadecane droplets dispersed in water by coupling small-angle neutron scattering with contrast variation experiments and molecular dynamics simulations. We showed that there exists a preferred interacting crystalline plane for both allomorphs that exposes the CH groups (100 and 010) and is therefore considered hydrophobic. This study suggests that whatever the allomorph, the migration of CNCs to the interface is spontaneous and irreversible, leading to highly stable emulsions.

Publications: Edge-on (cellulose II) and face-on (cellulose I) adsorption of cellulose nanocrystals at the oil/water interface: a combined entropic and enthalpic process, S. Haouache et al., Biomacromolecules 23 (2022). https://doi.org/10.1021/acs.biomac.2c00201

Cellulose nanocrystals from native and mercerized cotton, S. Haouache et al., Cellulose 29 (2022). https://doi.org/10.1007/s10570-021-04313-8

Signature of a randomness-driven spin-liquid state in a frustrated magnet

The realization of exotic state of matter is interesting not only from a fundamental physics point of view but also holds immense promise for potential applications in robust quantum computing technology. In the frustrated antiferromagnet Li4CuTeO6, a dynamic and correlated disorder-induced spin-liquid ground state is evidenced experimentally for the first time. Here, neutron diffraction has proven to be essential to probe the disorder at the origin of this original magnetic state.

Publication: Signature of a randomness-driven spin-liquid state in a frustrated magnet, J. Khatua et al., Communications Physics 5 99 (2022). https://doi.org/10.1038/s42005-022-00879-2

The scale of a martian hydrothermal system explored using combined neutron and x-ray tomography

Water is essential to life as we know it. In planetary sciences, it is also considered key to whether life ever existed elsewhere in the Solar System, for example on Mars. One way to approach this question is to investigate martian meteorites that reacted with liquid water when they were still part of the martian crust.

Publication: The scale of a martian hydrothermal system explored using combined neutron and x-ray tomography, J. Martell et al., Science Advances 8 19 (2022). https://doi.org/10.1126/sciadv.abn3044

Strikingly different roles of SARS-CoV-2 fusion peptides uncovered by neutron scattering

Due to the COVID-19 pandemic, a thorough understanding of the molecular mechanisms of cellular infection by coronaviruses has become imperative. A critical stage in cell entry by the SARS-CoV-2 virus occurs when its Spike protein mediates fusion between viral and host membranes. Recently published in the Journal of the American Chemical Society, we presented a detailed investigation of the role of selected regions of the Spike protein, and the influence of calcium and cholesterol, in this fusion process.

Publication: Strikingly Different Roles of SARS-CoV-2 Fusion Peptides Uncovered by Neutron Scattering, A. Santamaria et al., J. Am. Chem. Soc. 144 2968 (2022). https://doi.org/10.1021/jacs.1c09856

Comprendre les propriétés microscopiques des aimants permanents

La quête de nouveaux matériaux pour l’énergie ou l’optimisation de matériaux existants est un challenge actuel. Parmi les aimants permanents, les composés de la famille de Nd2Fe14B sont les matériaux les plus puissants du fait de leur forte aimantation à saturation et de leur grande coercivité liée à une forte anisotropie magnéto-cristalline. Pour les applications dans les moteurs, la température de Curie (585K dans Nd2Fe14B) se révèle proche de la température de fonctionnement, typiquement 450K. La diffusion des neutrons permet d’aborder cette problématique ici à travers deux aspects.

Publications: Preferential Co and Fe atom occupancy in R2(Fe1-xCox)14B intermetallic compounds (R=Nd, Y, and Ce), G. G. Eslava et al., J. Alloys and Compounds 851 156168 (2021). https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2020.156168

Anisotropy and temperature dependence of the spin-wave stiffness in Nd2Fe14B: an inelastic neutron scattering investigation, H. Naser et al., Phys. Rev. B 102 014443 (2020). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.102.014443

Loop currents in two-leg ladder cuprates

Cet étude porte sur la généralisation de l'observation d'un ordre magnétique, correspondant à la circulation de courants microscopiques à l’échelle atomique qui représente potentiellement un nouvel état de la matière condensée. Un sujet sur lequel nous travaillons depuis plusieurs années. Nous avons étudié les composés oxydes de cuivre à échelles de spins, Sr14-xCaxCu24O41, qui présentent un magnétisme unidimensionnel. Par des mesures de neutrons polarisés au LLB et à l'ILL, nous avons observé des corrélations magnétiques à basse température à des positions dans l'espace réciproque qui ne peuvent pas être expliquées par le spin du cuivre mais s'interprètent naturellement par une phase de boucle de courants à l'intérieur des échelles Cu-O. Cette phase est similaire à l'ordre magnétique spontané, observé dans les cuprates supraconductrices et dans les iridates. Notre résultat généralise cette phase, qui peut être décrite par des anapoles ou des multipoles de Dirac, précisant les conditions d'existence à l'intérieur de la maille atomique. Egalement, ce type de phase apparaît dans des modèles théoriques développés à l'IPHT par le groupe de C. Pépin sur les supraconducteurs à haute température critique.

Publication: Loop currents in two-leg ladder cuprates, D. Bounoua et al., Communications Physics 3 123 (2020). https://doi.org/10.1038/s42005-020-0388-1

Resolving segmental polymer dynamics in nanocomposites by incoherent neutron spin−echo spectroscopy

The structure and dynamic properties of nanocomposites made of hard inorganic filler nanoparticles (NPs) dispersed in a polymeric matrix determine many macroscopic properties (mechanical, optical, electrical…) decisive for applications, like e.g. car tire optimization. In the past, we have contributed to the analysis of the microscopic structure of these disordered systems using small-angle X-ray or neutron scattering combined with appropriate modeling approaches. Here, the segmental dynamics of styrene-butadiene nanocomposites made with silica nanoparticles (ca. 20 vol. %) of industrial relevance has been studied by broadband dielectric (BDS) and neutron spin-echo spectroscopy (NSE). It is shown first by BDS that overlapping contributions only allow concluding on a range of distributions of relaxation times in nanocomposites formed with highly polydisperse NPs. We thus investigate the dynamics by NSE and demonstrate – for the first time – that incoherent NSE based on fully hydrogenated compounds can be used to resolve small modifications of the segmental dynamics of polymer nanocomposites. By carefully choosing the q-vector of the measurement, experiments with fully hydrogenated polymer give access to the self-dynamics of the polymer in the presence of silica on the scale of approximately 1 nm. Our high-resolution measurements show that the segmental motion is slightly but systematically slowed down by the presence of the industrial filler NPs. This slowing down is possibly caused by the confinement of the polymer within dense zones and thus in contact with the NP interface. It is probably correlated with different rheological properties of the polymer close to the NPs, which is turn may affect macroscopic behavior.

Publication: Resolving segmental polymer dynamics in nanocomposites by incoherent neutron spin−echo spectroscopy, D. Musino et al., ACS Macro Lett. 9 910 (2020). https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.0c00369

Transitions de phases dans des super-espaces cristallographiques

Depuis 1992, l'Union Internationale de Cristallographie a généralisé le concept de "cristal", qui est désormais "un matériau qui présente une image de diffraction essentiellement constituée de pics fins". Cette nouvelle définition inclut donc les cristaux apériodiques dont la périodicité, absente dans l'espace physique, est retrouvée dans des espaces de dimension supérieure à celle de cet espace physique.

Nous présentons ici une séquence de transition de phase à l'intérieur de ces super-espaces, allant de la phase de dimension 4 du cristal à l'ambiante vers des phases de dimension 5 en abaissant la température. L'étude par des techniques de très haute résolution spatiale, neutrons froids et X-inélastique, révèle une longueur d'onde extrêmement grande, de l'ordre du μm, de la modulation incommensurable supplémentaire décrite selon la cinquième dimension du super-espace.

Publication: High spatial resolution studies of phase transitions within organic aperiodic crystals, C. Mariette et al., Phys. Rev. B 101 184107 (2020). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.101.184107

Mesure de l’intrication entre prototypes de qubits

Les aimants moléculaires sont des composés inorganiques constitués d'un coeur métallique entouré d'une molécule organique liant l'ensemble en un nano-aimant isolé et sans dimension. L'anneau Cr7Ni est un des prototypes de qubits moléculaires les plus étudiés. Son spin ½ de l'état fondamental fait de lui un excellent candidat pour encoder un qubit dans l'espoir d'en faire la brique de base pour les portes quantiques des ordinateurs de demain. Pour réaliser ces processeurs du futur, il est nécessaire d'assembler et de coupler le plus possible de portes quantiques soit dans un état intriqué, soit dans une superposition d'états selon le type de calcul auquel on destine ces processeurs. Coupler deux anneaux de Cr7Ni avec une molécule de pyrazine a permis de réaliser un premier pas dans un tel assemblage en obtenant un dimère dont l'état fondamental est intriqué. La détection et la mesure de cette intrication sont des paramètres très importants pour les applications futures mais elles n'étaient jusqu'ici réalisées qu'indirectement.

Une collaboration entre les universités de Parme, de Manchester, du centre de neutrons ISIS et de l'ILL (thèse ILL de Simon Ansbro) a obtenu une estimation plus directe de l'intrication à partir de la mesure des cartes en transfert de moment sur monocristal des transitions induites par les neutrons entre un état factorisé (non-intriqué) préparé à l'aide d'un champ magnétique et les états fondamentaux intriqués de ce dimère.

Publication: Portraying entanglement between molecular qubits with four-dimensional inelastic neutron scattering, E. Garlatti et al., Nature Communications 8 14543 (2017). https://doi.org/10.1038/ncomms14543

Des boucles de courant comme possible modèle des cuprates supraconducteurs

La collaboration entre des chercheurs du Laboratoire Léon Brillouin et de l'Institut Laue Langevin a permis de mettre en évidence et de caractériser, par diffraction de neutrons polarisés, de très faibles moments magnétiques dans les cuprates supraconducteurs. Ces moments pourraient être induits par des boucles de courant, qui seraient présentes dans les plans CuO2 des cuprates. L'observation de dépendances en température distinctes pour chaque composante de ces moments magnétiques apporte une contrainte supplémentaire dans la modélisation de ces matériaux, et fournit un nouvel indice pour la compréhension de la supraconductivité à haute température.

Publication: Intra-unit-cell magnetic correlations near optimal doping in YBa2Cu3O6.85, L. Mangin-Thro et al., Nature Communications 6 7705 (2015). https://doi.org/10.1038/ncomms8705

La chiralité dans tous ses états

Les propriétés de chiralité magnétique ont récemment suscité un grand intérêt comme de nouveaux moyens potentiels de transporter ou coder l'information dans le domaine de la spintronique par exemple. Les langasites, étudiés dans le passé pour leurs propriétés piézoélectriques, peuvent accommoder des réseaux d'atomes magnétiques à base de triangles. La frustration magnétique, peut alors conduire à des arrangements magnétiques complexes. Une équipe de l'institut Néel et en collaboration avec le SPSMS/CEA et l'Institut Laue Langevin à Grenoble, le Laboratoire Léon Brillouin à Saclay, et le synchrotron SOLEIL, a étudié un membre de cette famille, Ba3NbFe3Si2O14, par diffraction des neutrons polarisés. Ce composé est remarquable à bien des points de vue et, en particulier, pour ses propriétés uniques de chiralité : ce matériau réuni trois chiralités, une structurale et deux magnétiques, qui sont intimement reliées les unes aux autres. Cet état magnétique chiral génère des ondes de spins qui ne se matérialisent que selon une seule chiralité et constituent une signature univoque de l'état statique de chiralité sous-jacent. (en savoir plus)

Publication: THz Magnetoelectric Atomic Rotations in the Chiral Compound Ba3NbFe3Si2O14, L. Chaix et al., Phys. Rev. Lett. 110 157208 (2013). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.110.157208

Conférences à venir

Une liste des congrès, workshops et conférences à venir est disponible sur le site web du LLB et de l'ILL.